锂-二氧化碳2电池因其高能量密度和二氧化碳2捕获潜力而日益受到关注。然而，二氧化碳2还原反应(CO2RR)与析出反应(CO2在阴极发生的氧还原反应（ER）会导致较大的过电位和较差的循环稳定性。为此，本研究合成了氮掺杂碳纳米管（NCNTs）负载的层状双氢氧化物（LDHs）衍生的钴铁合金纳米颗粒，作为锂-二氧化碳电池的阴极催化剂。2电池。该研究提出的氮掺杂碳纳米管负载LDH衍生CoFe合金纳米颗粒框架，为电池反应提供了高密度活性位点和优异的导电性。组装电池展现出18,599 mAh g−1的超高放电容量、1.59 V的较低过电位以及卓越的循环性能，在500 mAh g的限定容量下可稳定运行112 次循环−1.
在过去的几十年中，化石燃料的广泛使用导致温室气体排放量急剧上升，进而触发了全球变暖现象[1]。由于锂-二氧化碳电池兼具储能与二氧化碳捕集的双重功能，这类电池系统已获得广泛关注[2][3]。其反应方程式为：4Li + 3CO₂ + 4e⁻ → 2Li₂CO₃ + C（ΔG = −1132 kJ/mol）[4]，该反应的自发性表明该体系在热力学上具有可行性。2捕获特性，锂-二氧化碳2电池已成为研究热点[2][3]。根据电化学反应：4Li++ 3CO2+ 4e⁻ → 2Li₂CO₃ + C（ΔG = −1132 kJ/mol）[4]，该反应的自发性证实了该体系在热力学上的可行性。−→ Li2一氧化碳3+ C、锂-二氧化碳2电池展现出2.8 V的高放电电压和1876 Wh kg−1的理论能量密度，因此被视为下一代储能技术的极具前景候选方案[4][5]。值得注意的是，锂-二氧化碳2电池独特的二氧化碳固定机制2在极端与特殊应用场景中，电池因其特性展现出不可替代的应用潜力。光辅助策略能够实现光催化与电催化的高效耦合，显著加速CO动力学过程。2还原反应（RR）及其与CO2锂-二氧化碳电池中的ER2，可有效降低系统能耗并提升能源利用效率[6][7]。鉴于火星大气中CO2含量高达95%以上，锂-二氧化碳电池2已成为深空探测装备的最优供能方案，其对极端环境的适应能力也成为当前领域的研究热点[8][11]。此外，通过电解质组分的优化与催化剂微结构设计，宽温域锂-二氧化碳2电池已成功突破传统系统的温度范围限制，能够在宽温域内稳定运行，为极地和深海等严苛环境下的储能需求提供了新的技术路径[12][13]。然而，CO2还原反应（RR）及其与CO2ER导致的反应动力学迟滞会引发高极化电压和较差的可逆性，从而制约了Li-CO2因此，开发高效、低成本的催化剂对于锂-二氧化碳电池[14][15]的实际应用至关重要。2电池。 作为典型的二维纳米材料，层状双金属氢氧化物（LDHs）具有优异的本征催化特性。其可暴露高密度催化活性位点，且金属组分可灵活调控以实现双金属协同催化。此外，层间通道为CO2扩散和Li+迁移提供了有利的传质路径[16][17]。然而，LDHs存在导电性差、颗粒团聚等缺陷，这些缺陷在一定程度上阻碍了其在Li-CO2电池领域[18]。Wang等采用ZIF-67作为硬模板，通过内相转移法制备了微生物衍生功能碳(M-FC)修饰的多孔空心NiCo-LDHs纳米花正极材料[19]。该正极不仅增加了NiCo-LDHs的暴露表面积并提供丰富的活性位点，同时促进了电解液和CO2的有效渗透，从而提升Li-CO2电池性能。采用M-FC/NiCo-LDHs正极的Li-CO2电池展现出高放电容量（13,756.8 mA h g−1）和优异的倍率能力（可达2000 mA g−1在优化条件下表现出优异的循环性能（60次循环）。Zhu等人通过基于MOF衍生与碳基载体复合的一步水热策略，制备了ZIF-67衍生的CoFe-LDH空心纳米笼与碳纳米管耦合的复合催化剂（CoFe-LDH@CNTs）[20]。该催化剂中，MOF衍生的CoFe-LDH空心纳米笼均匀锚定在碳纳米管三维网络表面。这种结构为氧还原和氧析出双重催化反应提供了丰富的活性位点，并促进了Li的快速扩散+以及O2，以及放电产物Li的沉积与分解2。此外，得益于CoFe-LDH与碳纳米管之间的协同效应、优化的d轨道电子结构以及更接近费米能级的d带中心，该电池能显著降低催化反应能垒和充放电过电位，并在500 mAh g2的限容条件下实现32.8 Ah g−1的高初始放电容量和176 次稳定循环。Xu等制备了一种K−1一氧化碳2/Li3通过基于多级放电的两步氧还原策略构建异质结的异质结修饰PVP-C@LDO阴极催化剂[21]。该催化剂中K2一氧化碳2/Li2异质结是通过在钾氧电池中预沉积碳酸钾层并在锂氧电池中外延生长过氧化锂，于PVP-C@LDO阴极表面原位形成的。这种独特结构为氧还原与析氧的双重催化反应提供了丰富活性位点，能有效促进Li3放电产物的电荷转移能力，同时显著增加了放电产物与催化剂之间的界面接触面积。此外，凭借其低锂扩散势垒特性（0.58 eV）、高效的K异质结双催化活性%%及其诱导形成缺陷膜状放电产物的结构优势，该材料不仅能有效抑制传统大尺寸环状锂2一氧化碳2/Li+该催化剂不仅能有效缓解阴极的钝化与堵塞问题，还可显著降低电池的充放电过电位。基于此催化剂的锂氧电池在3000 mAh g<sup>-1</sup>限制容量条件下，实现了超过70次稳定循环且未出现明显容量衰减。2这一显著提升了锂氧电池的循环稳定性和电化学性能。%%另一方面，碳纳米管（CNTs）因其卓越的导电性和独特的一维中空结构，已成为复合催化剂的理想组分。金属活性位点与氮掺杂碳基体之间的协同作用展现出优异的电催化活性和稳定性[22][23]。%%因此，通过将LDH衍生的CoFe合金纳米颗粒的高催化活性与NCNTs的结构及导电优势相结合，可制备出用于Li-CO2电池的高性能正极催化剂3设计并制备了电池组。2O2 heterojunction, as well as its structural advantage of inducing the formation of defective film-like discharge products, it can not only effectively inhibit the formation of traditional large-sized annular Li2O2 and alleviate the passivation and clogging problems of the cathode, but also significantly reduce the charge-discharge overpotential of the battery. This enables the lithium‑oxygen battery based on this catalyst to achieve stable cycling of more than 70 cycles without obvious capacity decay under a limited capacity of 3000 mAh g−1, which significantly improves the cycle stability and electrochemical performance of lithium‑oxygen batteries. Carbon nanotubes (CNTs), on the other hand, have emerged as an ideal component for composite catalysts owing to their exceptional electrical conductivity and unique one-dimensional hollow structure. The synergistic interaction between metallic active sites and the nitrogen-doped carbon matrix demonstrates outstanding electrocatalytic activity and stability [22], [23]. Therefore, by integrating the high catalytic activity of LDH-derived CoFe alloy nanoparticles with the structural and conductive advantages of NCNTs, a high-performance cathode catalyst for Li–CO2 batteries was designed and fabricated. 本研究通过水热-高温碳化两步法成功制备了CoFe/NCNTs复合阴极材料。层状双氢氧化物衍生的CoFe合金纳米颗粒表现出高电催化活性，碳纳米管相互交织形成的三维结构提供了开放的孔隙通道。这些通道能加速CO2的扩散并改善电解质润湿性，缩短Li+的传输路径，同时促进CO2还原反应（RR）及其与CO2此外，丰富的氮掺杂提供了更多活性位点，加速了氧化还原反应动力学，并提升了电池的充放电效率。作为电池正极，CoFe/NCNTs展现出18,599 mAh g的超高比放电容量−1，同时具有1.59 V的低过电位和112次循环的长循环寿命。
