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霍克蓄电池于电化学阻抗谱与弛豫时间分布融合的储能电池内部缺陷智能诊断

电化学储能技术的快速发展使得电池内部缺陷的精准识别对于提升制造质量和梯次利用效率至关重要。然而，现有检测方法在诊断电池内部状态方面仍存在局限，制约了高效回收与梯次利用体系的构建。为此，本文提出一种基于电化学阻抗谱（EIS）的储能电池内部缺陷识别方法。本研究系统探究了常规棱柱形电池与三种典型缺陷（老化、密封缺陷、导电层分布不均）的宽频阻抗谱特征。结合电化学机理，采用弛豫时间分布（DRT）解析方法分离出四个关键极化过程。通过相关性分析量化了极化参数与缺陷类型的关联性，从而筛选出适用于缺陷表征的关键参数。基于上述参数构建极端梯度提升（XGBoost）分类模型，实现了多类型缺陷的精准识别。实验表明，在相同荷电状态与健康度条件下，四类电池在中低频阻抗谱区呈现显著差异，反映了内部极化行为的区别。DRT解耦与机理分析进一步揭示，时间常数τ_S2极化电阻R_S1和R_S2与缺陷类型呈显著相关性(< 0.05)。基于这些参数构建的XGBoost模型在288个测试样本上达到了96.88%的准确率。本研究为提升电池回收效率提供了理论与实践支持，具有显著的学术价值与工程应用潜力。 < 0.05). The XGBoost model built with these parameters reached 96.88% accuracy on 288 test samples. This study offers theoretical and practical support for improving battery recycling efficiency, with notable academic and engineering potential.

图文摘要

引言

在全球能源结构向清洁低碳转型的背景下，电化学储能系统在可再生能源并网与智能电网建设中发挥着日益关键的作用[1]。随着锂离子电池在储能电站、电动汽车等领域的广泛应用，其全生命周期管理面临着资源可持续性[2]与环境安全性[3]的双重挑战。其中，电池内部缺陷的精准检测已成为制约制造质量与梯次利用效率的核心技术瓶颈[4]。典型内部缺陷包括密封完整性不足与导电材料层分布不均：前者可导致电解液泄漏或外部湿气侵入，继而引发电极材料腐蚀与固体电解质界面相（SEI）失效[5]；后者极易引起电极表面电流密度局部畸变，导致活性材料梯度衰减及锂枝晶不可控生长[6]。在长期运行过程中，此类缺陷可能逐步演化为内部微短路与锂镀层累积等失效模式[7]，严重威胁电池系统的安全性与可靠性。因此必须在电池生产与梯次利用过程中实现内部缺陷的精准识别与分类[8]。常规无损检测方法（如基于静态参数的可视化检测与表征）往往难以精确区分多种缺陷类型，这主要源于其易受主观判断影响且所提取特征灵敏度有限[9]。在此背景下，开发能够准确诊断电池内部缺陷的先进方法学，对于提升电池回收效率与建立高效全生命周期管理体系具有重大工程意义。
当前关于电池内部缺陷检测的研究主要集中在模拟建模与多技术融合领域。在建模方面，Li等[10]建立了脉冲电压-电流密度耦合模型，用于模拟低温条件下枝晶生长诱发内部短路（ISCs）的演化过程，证明仅通过外部电学参数即可推断内部缺陷状态。其他研究者采用超声透射等检测技术直接探究电池内部状态。Zhou等[11]提出基于超声导波的电池缺陷检测方法，利用PZT换能器激励超声波并结合激光测振技术捕捉内部传播特性，进而设计出融合时空特征的改进U-Net网络，实现超声图像序列中缺陷的精确识别与分割。Xia等[12]采用超声波透射成像技术对锂离子电池进行原位检测，实现了内部电解液浸润空间分布的可视化。其实验表明，电解液浸润不足主要集中于极耳区域，且在阴极侧缺陷更为显著。此外，众多研究通过筛选外部电参数实现内部缺陷状态的诊断。Kamboj等人[13]开发了一种仅利用电池电压数据的智能在线ISC检测方法，无需额外传感器，通过局部离群因子算法从超过55万辆实车数据点中准确识别早期ISC前兆。乔等人[14]提出了一种基于增量容量-电压分段和动态时间规整(DTW)的机器学习方案，仅利用部分放电电压曲线即可在任意工况下实现早期ISC检测与定位。机器学习算法目前在锂电池研究中蓬勃发展。参考文献[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]的研究人员采用了包括CNN-LSTM、带迁移学习的ResNet、改进型BT-SVM、基于Canny的背景重建以及优化版YOLOv5s等多种算法，成功检测出锂枝晶生长、隔膜穿孔和电极涂层缺陷等内部缺陷，实现了分类准确率高（或定位误差小于1毫米）的无损在线/离线缺陷识别与定位。然而，现有研究方法仍存在若干显著局限性。首先，多数模拟模型基于理想化实验条件建立，缺乏实际运行数据的全面验证，且未能与电池内部电化学机制实现深度融合。其次，依赖单一物理参数或表观电气参数的检测方法存在特征维度不足的缺陷，难以满足工程应用所需的识别精度。此外，主流机器学习策略通常需要为不同缺陷类型构建独立模型，这不仅大幅增加了计算复杂度，还制约了系统的泛化能力。
电池内部缺陷的精准识别面临一个基础性挑战：缺陷特征与荷电状态（SOC）、健康状态（SOH）等多维参数之间存在强耦合效应，导致传统方法难以有效区分缺陷类型与性能的正常波动[21]。电化学阻抗谱（EIS）作为一种能够表征电池内部多时间尺度电化学过程的非侵入式检测技术，近年来在电池状态监测方面展现出显著优势[22]。该技术通过宽频带频率扫描获取阻抗响应，这些响应反映了包括电荷转移、双电层充放电以及离子扩散在内的多种动力学过程信息。然而，由于不同电化学过程可能具有重叠的时间常数，基于等效电路模型的传统分析方法往往难以实现精确的机理区分。为解决这一局限，弛豫时间分布（DRT）方法被引入用于分析电池阻抗谱。通过将频域数据转换为时域弛豫时间分布，DRT能有效分离重叠的极化特征，从而提升复杂电化学系统的解析能力[23]。然而，实现精准诊断仍存在一个关键瓶颈：如何从DRT衍生的极化特征中稳定筛选出与缺陷类型高度相关、同时不受SOC和SOH变化影响的特定信号。这一挑战本质上属于高维非线性特征选择与模式识别问题，亟需建立一种将电化学表征与智能数据分析相融合的系统性框架。理想的框架应具备三项关键能力：基于EIS和DRT构建具有明确物理意义的初始特征集；采用严格的数学方法实现特征降维与解耦；以及利用高性能集成学习算法建立解耦特征至缺陷类型的稳健映射。此类端到端集成诊断框架的开发与验证，已成为推动该领域从理论研究迈向实际工程应用的关键。
为解决上述挑战，本研究提出了一种融合EIS、DRT与机器学习的储能电池内部缺陷智能诊断方法。搭建了宽带EIS测试系统，系统获取了四类电池样本（正常、老化、密封缺陷、导电层分布不均）在全SOC范围内的阻抗谱。采用DRT方法对EIS数据进行分析，实现了多重极化过程的分离与特征提取。通过Spearman相关性分析，我们识别并筛选出与缺陷类型显著相关且受SOC/SOH变化影响最小的关键特征参数。最终构建了以XGBoost算法为核心的缺陷分类模型，实现了多类缺陷的精准识别。该方法通过将电化学机理分析与机器学习分类技术无缝结合，为储能电池内部缺陷诊断建立了新的技术路径。该方法不仅为电池质量控制和梯次利用提供了有效解决方案，同时为提升电化学储能系统安全性与全生命周期管理能力提供了关键技术支撑。

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