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HAWKER蓄电池解锁无负极电池性能：基于AI增强电子显微技术解析层状正极界面

高能量密度无负极电池（AFBs）的研究追求已将关注焦点转向对结构稳定性与界面化学的基础理解。层状正极材料是这一转型的核心，但其在AFBs中的实际应用仍受限于晶格应变和寄生副反应等复杂失效机制。本综述系统梳理了先进透射电子显微镜（TEM）技术的发展历程及其在阐明这些电极材料结构-性能关系中的关键作用。通过整合人工智能（AI）与机器学习（ML）技术实现高通量数据处理，本研究阐明了现代表征方法如何突破传统图像去噪与自动缺陷识别技术的局限。讨论涵盖锂离子与钠离子体系，重点聚焦于原位和低温透射电镜技术，这些技术可实时揭示离子迁移、相变过程以及脆弱固体电解质界面的演变动态。此外，我们强调电子显微镜与人工智能的跨学科协同作用，这对实现"机制驱动"的新一代高稳定性电池设计至关重要。本综述针对层状正极构型的瓶颈问题提供了关键见解，同时探讨了人工智能在将碎片化研究数据整合为结构化知识图谱中的新兴作用。通过将高度异质性的实验结果组织成关系网络，AI能够揭示潜在的结构-性能关联，为机制导向的材料设计和先进表征提供数据驱动的路线图。

图形摘要

引言

在当今可再生能源时代，迫切需要开发能够满足更安全、更环保及高性能电池技术需求的先进材料[[1], [2], [3]]。这不仅需要材料科学领域取得进展以设计具有更高能量密度和循环稳定性的新型材料，还需对新型及传统材料的结构-性能关系进行更深入系统的研究[[4], [5], [6]]。这些认知对于优化未来材料至关重要，可为研究提供坚实的理论与实验基础。
与此同时，我们正见证人工智能（AI）的崛起，该技术正日益与多学科科学进展深度融合[[7], [8], [9]]。这种融合趋势要求我们深入理解如何将AI技术有效应用于材料研究。然而，从如此复杂的显微结构数据中提取具有统计意义的定量结构-性能关系，仍然是一项重大挑战。在此背景下，透射电子显微镜（TEM）凭借其独特的高分辨率成像与分析能力，已成为电池材料研究的重要工具，特别是在阐明结构-性能关系方面展现出显著优势[[10], [11], [12], [13]]。因此，将这两种先进技术相结合，有望为材料设计提供重要见解，并深化对材料行为与性能机制的认知，这对高能量密度无负极电池（AFBs）的研究尤为重要。在AFBs中，尽管集流体的稳定性和动力学特性决定了初始成核过程与库伦效率区间，但通过先进透射电子显微镜和人工智能驱动的图像分析技术已识别出关键"腐蚀热点区域"，而最终循环寿命仍受正极化学机械降解机制的限制。
人工智能（AI）与机器学习（ML）的融合引发了电池研究领域的范式转变，建立起一个覆盖电池材料全生命周期的闭环数据驱动框架。如图1所示，这一综合框架涵盖三个协同领域：首先，在材料设计与合成环节（图1a），大型数据库构建与监督学习算法相结合，实现了结构参数的高通量筛选。与此同时，生成式AI架构正被日益广泛地应用于自主提出优化元素掺杂及表面包覆策略，从而加速新型阴极化学体系的发现。其次，在先进表征领域（图1b），ML算法正从本质上提升透射电子显微镜（TEM）的性能。
通过整合无监督深度去噪、三维重构与四维扫描透射电子显微镜（4D-STEM）技术，本研究以前所未有的精度解析了原子级失效机制——包括晶格坍塌、不可逆相变及过渡金属溶解。第三，在电池诊断领域（图1c），生成式学习模型通过脉冲电流等动态输入将微观特征与宏观性能相关联，实现了健康状态（SOH）的实时预测。尽管人工智能已渗透至这些领域，但深入理解基础降解现象仍需专门聚焦。因此，本综述特别关注第二领域：机器学习增强的透射电镜表征（图1b）。基于当代技术进步，我们系统探讨了透射电镜方法学的演进及其在锂离子与钠离子层状正极体系"结构-性能"关系研究中的应用（涵盖固态与液态电解质体系）。通过整合计算信息学与高分辨显微技术，我们旨在为解析复杂失效机制提供全面路线图。最终，这份聚焦性综述将作为机制驱动材料设计与下一代AFBs开发的重要参考文献。

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