霍克锂电池高面容量富锂正极全固态电池的发展前景
在便携式电子设备、电动汽车和无人机等领域对储能系统日益增长的需求推动下，锂离子电池（LIBs）持续受到广泛关注。常规LIBs的性能已接近极限，特别是在能量密度方面，难以满足日益增长的能量密度需求[1]。此外，易燃有机液体电解质的应用因其不稳定性和燃烧风险引发了安全隐患[2]。这些局限性促使学界寻求下一代电池系统。其中，富锂锰基全固态电池（LRM-ASSBs）在安全性和能量密度方面均展现出显著优势，因此被视为下一代储能系统最具潜力的候选技术之一。需特别指出的是，电池的能量密度几乎取决于所有组成部件。例如，为匹配LRM正极的高能量密度，当前使用的石墨负极需被能量密度更高的锂金属负极所取代。然而锂金属负极仍面临巨大挑战，如严重枝晶生长[3,4]、剧烈副反应[5,6]以及锂空位增殖[7,8]等问题。构建高性能电池需多方协同优化，本文观点将聚焦于正极侧研究。
尽管采用固体电解质(SEs)可提升安全性，但能量密度的进一步突破仍至关重要。在单体电池层面，能量密度高度依赖于面容量（单位面积毫安时），该参数决定了单位面积所承载的正极活性物质(CAM)总量。实现LRM-ASSBs的高面容量，对于将其优异的材料层面优势转化为实际电池性能具有决定性意义。在完整电池中，能量密度不仅取决于正极活性材料（CAM）的比容量，还与工作电极中可有效填充的CAM量密切相关。因此，实现高面容量对于满足电动汽车和电网储能等应用的质量能量与体积能量需求至关重要。这同时确保了电池能在给定空间内存储更多电荷，从而降低隔膜、集流体等"非活性"组件的占比，最终提升整体能量密度。从这个意义上说，推动锂金属-固态电池（LRM-ASSBs）实现更高面容量，是实现实用化能量目标的关键一步。
尽管LRM-ASSBs展现出良好前景，但目前已报道的研究大多局限于阴极材料读档量较低的实验室规模原型器件，导致其面积容量远低于实际应用目标。早期研究中，阴极质量读档通常限制在每平方厘米几毫克范围内，产生的面积容量约为1 mAh cm−2或更低[9,10]。近年来，通过采用精心设计的策略，面积容量已提升至约3 mAh cm−2[11]。虽然有研究实现了约6 mAh cm−2在高温运行条件下[12]，大多数原型器件仍未能达到6 mAh cm-2的面容量指标−2高能量汽车电池所需的关键目标。虽然模压电池的面容量已呈现逐步提升，但关于LRM-ASSBs（高负载正极材料-全固态电池）的研究大多仍停留在实验室尺度，鲜少扩展至软包电池或其他更大尺寸电池。实验室性能与实际应用需求之间的差异突显了显著的研究空白。弥合这一空白需要全固态电池领域在电极设计与集成方面采用创新方法，确保高正极活性物质载量能与高效离子/电子传输相结合。这些努力对于推动LRM-ASSBs迈向真正实用的电池单元至关重要。
基于上述考量，本文首先对比了全固态电池（ASSBs）中的代表性正极材料，重点阐释了富锂锰基（LRM）正极的性能潜力。随后通过估算满足特定能量密度指标所需的电极面容量，揭示了LRM-ASSBs在高能量密度应用领域的实用价值。通过系统分析LRM-ASSBs与传统LRM锂离子电池的本质差异，进而归纳了全固态构型赋予的固有优势。本文详细探讨了实现高面容量锂金属-固态电池（LRM-ASSBs）面临的主要挑战，包括颗粒间接触不良、体相锂离子传输迟滞以及空间电荷层效应等问题，同时综述了最新研究进展及相应解决策略。最后，我们提出了高面容量LRM-ASSBs的设计原则与潜在实现路径。
