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霍克锂电池Fe3N,S共掺杂碳纳米片负载的C纳米颗粒用于锂硫电池中多硫化物的固定与催化转化

锂硫电池被普遍视为最具前景的下一代储能体系之一,主要归因于其极高的理论能量密度。然而,多硫化物的穿梭效应和缓慢的氧化还原动力学严重制约了其实际应用。本研究采用高温热解法合成了封装于氮/硫共掺杂多孔碳纳米片中的铁碳纳米颗粒复合材料(Fe3C纳米颗粒封装于氮/硫共掺杂多孔碳纳米片的复合材料(Fe3C/NSC)。该结构被证实能有效缓解多硫化物的穿梭效应并加速氧化还原反应动力学。实验表明,采用Fe3C/NSC改性隔膜的电池展现出优异的倍率性能,在1C电流密度下实现了1111 mAh g−1在1C电流密度下,该电池展现出优异的长期循环稳定性,保持1022 mAh g<sup>-1</sup>的比放电容量。−1在0.5C倍率下循环200次后,容量衰减率仅为每循环0.10%,表现出极低的性能衰退。本研究为高性能多功能锂硫电池隔膜的实际应用提供了重要进展。

引言

随着对高效能源存储需求的日益增长,锂硫电池(LSBs)因其2600 Wh kg的理论能量密度优势,展现出替代传统锂离子电池的潜力−1[1] 然而,硫正极较差的电子导电性和多硫化锂(LiPSs)的穿梭效应限制了锂硫电池的实际能量密度。
为此,大量研究致力于通过优化硫正极结构及隔膜改性来提升电化学性能。碳基材料因其优异的导电性常被用于隔膜修饰,但传统碳表面呈非极性特征,导致吸附LiPSs的活性位点不足,无法有效抑制穿梭效应。[1] Balach等采用氮掺杂介孔碳对聚丙烯(PP)隔膜进行改性,其中掺杂的氮原子与锂硫中间体发生化学相互作用,有效锚定多硫化锂(LiPSs)并抑制其穿梭效应。[2] 通过在隔膜层中直接引入过渡金属化合物(TMCs)作为催化添加剂,可进一步提升碳表面的功能性。[3]-[5] Wu等研究者将铁元素掺入……3将C纳米颗粒作为催化组分引入隔膜功能层。该修饰增强了LiPSs吸附能力,促进了电荷转移并改善了氧化还原动力学。[6]
因此,通过路易斯酸碱相互作用引入过渡金属化合物以锚定多硫化锂的策略,展示了一种有效缓解锂硫电池穿梭效应的设计方法。本工作中,采用高温热解法合成了铁3C纳米颗粒封装于氮/硫共掺杂多孔碳纳米片的复合材料(Fe3C/NSC)复合材料。结果表明,该Fe3C/NSC复合材料展现出优异的催化活性,可加速多硫化锂(LiPSs)的转化动力学,提高硫利用率,从而实现卓越的整体电化学性能。