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霍克锂电池基于混合电解质的铈基液流电池容量提升研究

可再生能源扩展包的持续发展推动了储能需求的稳步增长。氧化还原液流电池（RFBs）因其安全性、灵活性和可扩展性，在长时储能领域展现出显著优势。然而昂贵电解质的低利用率将制约RFBs的实际应用。在可行解决方案中，钛-铈液流电池作为一种绿色低成本选择，可有效降低电解质成本。但该电池体系在纯甲磺酸支撑电解质中存在高粘度和极化问题，导致利用率低下且容量受限。为解决这一难题，本文提出一种基于混合酸体系的铈基液流电池。一方面，该设计可降低电解液粘度、提升电导率并减少电压极化；另一方面，铈与硫酸的配位作用使铈的氧化还原电位降低（从1.61 V降至1.44伏），从而拓宽充电电压窗口并提升容量。总体而言，混合酸体系显著增强了电化学性能。在50 mA/cm²的电流密度下−2经过100次循环后，平均放电容量从122.01 mAh显著提升至201.47 mAh，平均能量效率达到81.62%。在千瓦级电堆放大实验中，200次循环期间平均能量效率达70.63%，容量保持率为89.5%，这验证了其实际应用的可行性，并为液流电池的利用提供了新选择。

引言

随着煤炭、石油和天然气等传统化石能源的逐步枯竭，以及其使用过程中日益凸显的环境问题，太阳能、风能和潮汐能等可再生能源日益受到关注[1][2]。可再生能源的增长导致对储能能力需求的持续上升，例如锂离子电池[3][4]、钠离子电池[5][6]和液流电池[7]等储能技术。与锂离子电池及其他电池系统相比，氧化还原液流电池（RFBs）因其安全性、灵活性和可扩展性[8][9]，在长时储能领域极具吸引力。然而，由于该系统初始投资成本较高，必须进一步降低原材料成本[10][11]。全钒液流电池是目前最成人且实现商业化运行的液流电池，但其高昂成本和毒性问题限制了其在应对经济与环境挑战中的进一步发展[12][13]。铁铬液流电池是最早被提出的液流电池体系。然而，该体系始终面临着半电池反应可逆性有限以及离子交叉污染等问题[14][15]。锌基液流电池虽具有低成本和高容量的优势，但易受枝晶副反应影响，从而损害其长期运行稳定性[16][17][18]。因此，亟需开发兼具环保性与经济性的新型液流电池技术。
铈基液流电池[19][20][21][22]因其环境友好性和经济效益优势，已成为该领域极具前景的候选体系。由于Ce4+/Ce3+氧化还原电对展现出1.28-1.74 V（vs. SHE）的较高电势，铈基体系表现出卓越的氧化还原电位[19]。从资源储量和成本角度考量，铈作为最丰富的稀土元素，其储量与铜相当[23]。在所有铈基液流电池中，钛-铈(Tisingle bondCe) 体系因其丰富的氧化还原物种、环境友好性及在甲烷磺酸（MSA）中1.51 V的高电压而脱颖而出，这显著抑制了析氢和析氧等副反应[20][24][25][26]。钛single bondCe液流电池的基本电极反应可表述如下（25°C，vs. SHE）：
正极反应：Ce4++e−↔Ce3+,E0=1.61V
负极反应：TiO2++2H++e↔Ti3++H2O,E0=0.1V
电池总反应：Ce4++Ti3++H2O↔Ce3++TiO2++2H+,E0=1.51V
目前，铈基液流电池的发展仍面临若干挑战。例如，Ce/Ce氧化还原反应动力学迟缓4+氧化还原电对会加剧极化现象。尽管电极修饰能够提升铈基液流电池（RFBs）的催化活性[27]，但由于几乎所有铈基RFBs均采用甲基磺酸（MSA）体系作为支持电解质，其高粘度特性导致溶液电阻增大，引发显著的电压损失[20][28]。这使得电解液利用率低下，最终造成容量表现不佳。因此，降低支持电解质的粘度成为提升容量的关键路径。3+已有研究表明，混合酸（如氢/Ce2使用 HCl、HClO4或 MSA 可有效调控钒基液流电池[29]、锌-铈液流电池[30][31]及铁-钛液流电池[32]中的离子强度、络合环境与质子活度，从而显著提升各氧化还原体系中活性物质的溶解度和电化学性能。尽管取得这些进展，混合酸策略在钛-铈体系中的应用尚未被系统研究以提升电解液利用率。4 or MSA can effectively regulate ion strength, complexation environment, and proton activity in vanadium based flow batteries [29], zinc‑cerium flow batteries [30], [31] and iron titanium flow batteries [32], thereby significantly improving the solubility and electrochemical performance of active species in various redox systems. Despite these advances, the application of mixed acid strategy in titanium‑cerium system has not been systematically studied to improve the elelctrolyte utilization rate.
本研究采用了一种低粘度的混合电解质体系，旨在提升Tisingle bondCe液流电池的实际容量。通过在甲基磺酸(MSA)溶液中引入硫酸，可有效降低电解液的欧姆阻抗，从而减弱电压极化现象。此外，随着H4+SO3+介质中Ce2/Ce4电对氧化还原电位的−2在100次循环中，混合酸体系的平均能量效率达到81.62%，较2 M MSA体系（百次循环平均能效69.73%）有显著提升。该体系的平均放电容量从122.01 mA h提升至201.47 mA h，较2 M MSA系统实现了65.13%的显著增长。中试规模电堆组装测试显示出优异的稳定性能，证实了钛基混合电解液氧化还原液流电池（Ti/Ce RFBs）的实用性。single bond采用混合电解液的钛/铈氧化还原液流电池（Ti/Ce RFBs）。
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