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霍克锂电池通过MoS2/MoSe2@rGO异质结构基隔膜抑制多硫化物穿梭效应以实现高循环稳定性锂硫电池2%%2

锂硫(Li

S)电池被视为极具前景的新一代储能器件，但其实际应用受到多硫化物的穿梭效应和缓慢氧化还原动力学的严重制约。为解决这些关键问题，我们开发了一种功能化聚丙烯(PP)隔膜，通过二维MoS₂/MoSe₂@还原氧化石墨烯（rGO）异质结构，该结构整合了捕获多硫化锂（LiPSs）与催化转化的双重功能。由双过渡金属二硫属化物（TMDs）构建的异质结构提供了丰富的活性位点，不仅显著增强了LiPSs的双向氧化还原反应动力学，还有效抑制了多硫化物的穿梭效应。电化学测试表明，采用MoS single bond

@rGO//PP隔膜组装的锂硫电池可提供1294.1 mAh g的高初始放电容量₂/MoSe₂在0.2C电流密度下，该材料仍保持934.3 mAh g的可逆比容量⁻¹经过100次循环后，容量保持率对应每循环仅0.172%的超低衰减率。本研究表明，通过隔膜异质结的理性设计是构筑长循环寿命、高稳定性锂硫电池的有效策略⁻¹为储能系统中先进隔膜的设计提供了重要参考。 single bond

S batteries with extended cycle life, offering valuable insights for the design of advanced separators in energy storage systems.

图形摘要

通过两步水热法制备出MoS/MoSe@rGO异质结构作为多功能锂硫电池隔膜涂层。该吸附-催化协同效应可有效抑制多硫化物穿梭效应，从而实现高可逆容量、提升的倍率性能以及衰减减缓的长循环稳定性。S battery separator coating. The adsorption-catalysis synergy effectively suppresses polysulfide shuttling, enabling high reversible capacity, enhanced rate capability, and stable long-term cycling with mitigated capacity fade.₂₂ single bond

引言

日益严峻的环境问题源于化石燃料的使用，加之手机和新能源汽车等电子设备对高能量密度电池存储的需求与日俱增，这对电池储能等方面的研究提出了更严格的要求[1]。其中，锂离子电池自问世以来迅速崛起，现已无处不在，为从新能源汽车到众多其他技术提供动力[2]、[3]、[4]、[5]。然而，由于其理论容量的限制和巨大的成本，我们的首要任务是寻找资源丰富、能量密度高且成本低的二次电池[6]、[7]。
提供高达1675 mAh g的理论容量⁻¹结合2600 Wh kg的能量密度⁻¹锂硫电池具备的关键优势使其成为未来储能系统的核心技术，从而为更可持续的能源未来开辟道路。这些特性使其成为先进储能应用领域的潜在领跑者[8][9][10]。硫作为正极材料的吸引力在于其天然储量丰富且成本低廉[11][12]。然而，该技术的实际应用因多重挑战面临重大障碍，主要包括硫的绝缘特性[13]、高迁移性多硫化锂的穿梭效应[14][15]、以及锂枝晶生长刺穿隔膜的风险[16][17][18]。因此，要实现商业化应用亟需通过研究攻克这些技术难题。
为解决锂硫电池中通过修饰硫宿主材料所面临的问题，隔膜性能同样是影响电池性能的关键因素[19]。传统聚丙烯(PP)隔膜虽具有良好的化学稳定性和机械性能，但其孔隙缺乏阻止多硫化锂穿梭所需的尺寸选择性，导致电池容量快速衰减。因此，开发可涂覆于隔膜表面并提升电池性能的材料至关重要。
近年来，研究者们通过多种方法制备隔膜材料以提高其对多硫化锂（LiPSs）的吸附与催化性能[20], [21]。其中，应用于隔膜的石墨烯/碳纳米管复合材料[22]及金属氧化物复合材料[23]等涂层备受关注。石墨烯与碳纳米管兼具优异导电性和大比表面积的特性，可为多硫化锂提供大量吸附位点。通过在石墨烯/碳纳米管上负载材料，可制备具有高导电性的隔膜材料，从而增强其对多硫化锂的吸附与催化性能。例如，Hou等人[24]通过在隔膜上涂覆CSC中间层结构制备了高导电性隔膜，显著提升了锂 single bond

硫电池。在隔膜上设计涂覆异质结结构也显著提升了锂硫电池的循环性能。例如，Fan等人[25]设计合成的Ti₃/CoO/MoO₂复合材料，不仅能有效抑制多硫化锂的穿梭效应、确保活性物质的有效利用，同时改善了多硫化锂的可逆性与反应动力学性能。采用Ti_x/CoO/MoO₃采用PP隔膜的电池在0.5C倍率下（超过800次循环）仅表现出0.042%的容量衰减率。此外，在高硫载量（7.9 mg cm₃）和低电解液/硫比（10 μl mg₂）条件下，实现了6.85 mAh cm_x的高面积比容量。金属硫化物或金属氧化物作为富含活性位点的金属化合物，能有效吸附并催化多硫化锂。将这类金属化合物与碳材料复合，可制备具有异质结结构的隔膜材料[26][27][28]。₃@PP separators exhibited a capacity decay rate of only 0.042% at 0.5C (over 800 cycles). Furthermore, under conditions of high sulfur loading (7.9 mg cm⁻²) and low electrolyte-to‑sulfur ratio (10 μl mg⁻¹), a high specific areal capacity of 6.85 mAh cm⁻² was achieved. Metal sulfides or metal oxides, as metal compounds rich in active sites, can efficiently adsorb and catalyze lithium polysulfides. Combining these metal compounds with carbon materials enables the preparation of separator materials with heterojunction structures [26], [27], [28].
本文设计并合成了一种MoS₂@rGO复合材料作为锂硫电池的改性隔膜材料。该设计原理基于以下考量：MoS₂纳米片对LiPSs（Li₂Sₙ，2≤n≤8）表现出强亲和力，LiPSs通过孤对电子供体作用发生化学相互作用[29]。将MoS₂与其他化合物结合形成异质结构，是抑制多硫化物穿梭效应和增强电催化活性的有效策略[30]。利用MoSe₂所展现的更高导电性和优异催化活性₂/MoSe₂[此处应补充MoSe₂相关内容，但输入文本不完整]₂[此处应补充后续内容，但输入文本不完整]_n, 4 ≤ 值得注意的是，MoS2异质结构显著加速了多硫化物的转化过程，有效提升了导电性和电催化性能[31]。因此，MoS2异质结构在改善这两方面性能上表现出色。基于这些优势，采用MoS2异质结构的锂硫电池/MoSe₂/MoSe₂/MoSe₂@rGO修饰隔膜在0.2C倍率下实现了1294.1 mAh g₂的高初始放电容量。经过100次循环后仍保持934.3 mAh g₂的容量，表现出72.2%的优异容量保持率。₂ heterostructure effectively enhances conductivity and electrocatalytic performance. Building on these advantages, the lithium‑sulfur battery employing a MoS₂/MoSe₂@rGO-modified separator achieved a high initial discharge capacity of 1294.1 mAh g⁻¹ at 0.2C. After 100 cycles, it maintained a capacity of 934.3 mAh g⁻¹, demonstrating an excellent capacity retention rate of 72.2%.

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