霍克锂电池pH中性水系有机液流电池流场设计
水系有机氧化还原液流电池（AORFBs）通过水溶性有机电活性分子的可逆氧化还原反应储存电能，是一种新兴的大规模长时储能技术。虽然有机电活性分子具有快速电子转移系数，但仍需增强多孔电极内的电解质传质，以确保电极表面反应物的充分供给。本文设计了两种可实现pH中性AORFBs电解液均匀分布（均匀系数∼78%）的流场结构（框架#1与框架#2）。通过将三维多物理场模拟与液流电池实验相结合，我们系统研究了流场结构对电解液压降与流速的影响，并定量分析了其对电压效率与容量利用率的作用机制。研究成果提出了一种具有潜在工程指导价值的高性能AORFB电堆流场设计策略。
引言
大规模长时储能技术对于将太阳能、风能等间歇性可再生能源整合至电网具有日益重要的意义[1][2][3]。在各种候选技术中，水系有机氧化还原液流电池（AORFBs）展现出显著优势[4][5][6][7]。该技术通过水溶性有机电活性分子的可逆氧化还原反应存储电能[8][9]，具备分子电化学特性可调[6]、环境友好[10]及潜在低成本[11]等突出特点。尽管有机电活性物质快速的电子转移动力学是其核心优势，但实现该潜力需要电极表面持续均匀的反应物供给作为先决条件[12]。因此，AORFBs的整体性能往往不受限于反应动力学本身，而受制于低效的电解液传质过程[13][14][15]。
流场设计是决定电解液传质性能的关键因素，其功能在于引导电解液在多孔电极中的分布[16]。电解液分布不均会导致局部区域利用率不足[17][18]，并加剧浓差极化现象，最终制约电池的容量利用率与能量效率[19]。这一效应在AORFB中尤为显著，因为其浓度过电位与电子转移动力学呈正相关关系[12]。在我们先前的工作中，我们通过设计一种流通型AORFBs的流场来解决这一挑战，该流场在入口处采用多级分布流道，在出口处设置点接触区块(Block)。这一设计实现了电解质的均匀分布，并显著提升了电池性能[12]。然而，仍有一个问题尚未解决：当实现充分的内部流动均匀性后，进一步复杂化入口设计能带来怎样的性能回报？
基于分布式流场设计策略[16][20][21]构建的水系液流电池堆（图1a及图S1)，我们发现流场不仅调节电解液均匀性，还通过影响压降[22]来调控电解液平均流速，从而进一步影响整体传质过程。针对具有商业化前景的pH中性AORFB[23]，采用TEMPTMA作为阴极液、MV作为阳极液（工作原理如图1b所示），我们设计了两种流场结构（框架#1和框架#2，图1c）以阐明这一发现。尽管框架#1比框架#2少一个分配级，但其入口处的多级分配流道仍能实现高度均匀的电解液分布，均匀系数[18]达到约78%，与框架#2相当。然而，主入口处分配级的减少显著降低了电解液压降（Drop）。当采用恒频泵驱动的电堆中串联四个单电池时，这种压降（Drop）的降低会显著提高平均电解液流速。因此，框架#1展现出更高的容量利用率和能量效率，尤其在较高电流密度下更为显著。本研究可能为AORFB电堆设计提供一条额外准则：优化过程必须在压降（Drop）造成的寄生损耗与均匀分布需求之间取得平衡。
