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霍克锂电池无负极水系锌金属电池：最新进展与展望

无阳极全电池被视为电池技术领域的新兴架构，能够在水系锌金属电池(AZMBs)中实现最大能量密度、低制造成本和最小环境足迹。然而，有限的锌源和不可避免的不可逆界面反应阻碍了无阳极锌金属电池(AFZMBs)的实际应用。本文全面综述了高能量密度、长循环寿命AFZMBs在材料及相应界面工程领域的最新研究进展。本文阐释了对AFZMBs工作原理、特性及主要挑战的基础认知，并分别从电解液与界面工程角度系统讨论了提升AFZMBs性能的多种策略。最后，我们展望了AFZMBs的未来发展方向，旨在为新兴实际应用开发高能量密度且经济高效的全电池体系。

图文摘要

本综述全面概述了无阳极锌金属电池，阐明了其工作原理、关键特性、主要挑战及解决这些问题的先进策略。

引言

储能设备的发展有效解决了风能、太阳能等清洁能源的间歇性问题，实现了清洁能源从生产到应用的稳定并网。其中，锂离子电池凭借其高容量与能量密度等优势，在各领域得到广泛应用。然而，锂资源储量有限、金属锂高活性特性及电解液易燃等问题，制约了锂离子电池的成本与安全性，亟需开发更具经济性、更安全可靠的储能技术[1]。在此背景下，水系可充电电池因其电解液以水为溶剂，相较于非水系体系具有更高安全性、离子电导率、成本效益、环境友好性及加工性能，在大规模储能系统中展现出显著优势。其中，水系锌金属电池（AZMBs）在多个方面展现出独特优势[2,3]。首先，锌金属具有较高的理论容量（820 mAh g⁻¹）...¹），其自然丰度显著高于锂、钴等其他材料，这为锌金属电池提供了显著的成本优势。其次，尽管锌金属沉积（-0.76 V vs. SHE）与水系电解质的电化学稳定窗口存在热力学不相容性，但通过动力学稳定性可实现AZMBs的可充性[4]。即使在过充或过放条件下，锌金属仍能保持电化学稳定性，从而降低热失控风险并进一步确保电池安全性。
尽管如此，传统AZMBs仍面临阳极侧枝晶生长、腐蚀及析氢反应（HER）等挑战，导致可逆性降低、循环稳定性差及库仑效率（CE）下降。为解决这些问题，人工界面层[[5], [6], [7], [8], [9]]、合金化阳极[[10], [11], [12]]、宿主材料[[13], [14], [15]]以及电解质工程[[16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24]]等化学策略已被开发，有效提升了AZMBs的循环寿命与稳定性。然而需指出，这些策略常导致厚电极、过量非活性材料、高N/P比及低放电深度（DOD）的使用，这些因素通过降低全电池可实现的能量密度形成实际Trade，凸显了需要开发兼顾长期稳定性与高能量输出的新策略。
无阳极电池是一种通过充放电循环从电解质中电化学原位形成活性材料，而非依赖集流体上预制活性材料的系统。此类系统具有能量密度高、枝晶生长抑制以及重量与成本降低等优势。当前研究集中于锂基与钠基无阳极电池中的添加剂、界面工程和电解质工程领域[[25], [26], [27], [28], [29], [30], [31], [32]]。特别是，在多种AZMBs（无阳极锌金属电池）中，AFZMBs（无锌箔阳极锌金属电池）特指一种无需预沉积金属锌或厚锌箔即可组装的电池构型。因此，所有锌活性材料均来源于正极和/或电解液，并以可逆方式在裸露集流体（通常为铜箔）上进行电镀/剥离。近期研究致力于开发高能量密度的AFZMBs，通过消除过量锌和无效锌储存层实现性能提升。该体系中，界面工程的突破实现了对锌成核的精确调控、枝晶抑制以及析氢反应（HER）与腐蚀等副反应的有效缓解，从而在贫锌条件下获得显著改善的锌电镀/剥离稳定性[33]。
尽管无负极锌金属电池（AFZMBs）展现出巨大潜力，但由于其尚未达到传统锌金属电池（AZMBs）的库仑效率（CE）和循环稳定性，目前仍处于发展初期。此外，界面化学、锌离子去溶剂化与离子传输之间的相互作用机制复杂且尚未完全阐明。本综述从基础电化学角度对AFZMBs进行了深入解析。我们将首先探讨AFZMBs的电化学原理，重点关注无负极体系的功能机制。随后，我们将深入探讨与AFZMBs相关的关键挑战，例如锌镀层问题和电极/电解质界面的不稳定性。该综述将系统考察克服这些挑战的新兴策略，特别关注先进阳极设计和电解质工程的开发进展。最后，我们将明确推动AFZMB技术向高能量密度和强健循环稳定性的实际应用发展所需的关键研究方向与潜在解决方案。

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