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用于pH-通用还氧催化和高功率氮气HAWKER蓄电池的纳米复合材料FeCo@NCNTs纳米约束构造

氧还原反应（ORR）的迟缓动力学在燃料电池和金属-空气电池的能量转换效率上构成了关键瓶颈。开发具有pH通用适应性和高成本效益的非贵金属催化剂是该领域迫切需求。本研究引入了创新的生物质热解驱动纳米约束策略。过期奶粉和G-C（自然牛奶）过期₃N₄被用作双功能碳源，成功构建了掺氮碳纳米管（NCNTs）的复合结构，包裹着FeCo合金纳米颗粒（FeCo@NCNT）。在高温热解过程中，奶粉的分解产物沉积在熔融的FeCo颗粒上，形成碳纳米管，而g-C的分解则发生₃N₄提供氮掺杂，并诱导碳晶格的周期性变形，从而形成FeCo@NCNT的纳米约束形态。这种由掺杂碳纳米管包裹FeCo合金形成的结构，使催化剂能够在0.1摩尔·L⁻¹KOH，0.5 mol·L⁻¹·H₂所以₄，以及0.1摩尔·L⁻¹分别是PBS电解质。组装后的锌-空气电池开路电压为1.51伏，峰值功率密度为169毫瓦·厘米⁻².该方法为生物质废弃物资源利用和pH通用应用的能源催化剂设计提供了新的范式。

图形摘要

纳米约束FeCo@NCNTs复合材料通过电子缺陷耦合实现pH-普适高效ORR。

氧还原反应（ORR）的缓慢动力学是金属-空气电池和燃料电池等技术能量转换效率的关键瓶颈[[1]， [2]， [3]， [4]， [5]]。虽然铂基催化剂表现出优异的ORR活性，但其稀缺性和高成本限制了大规模应用，且在中性/酸性介质中性能降解仍未解决[[6]， [7]， [8]， [9]， [10]。近年来，结合过渡金属（Fe、Co、Ni等）与掺氮碳基底的复合材料因其可调电子结构和丰富的活性位点而吸引了大量研究关注[11,12]。其中，Fe–Co双金属系统因其协同效应展现出接近贵金属的显著催化潜力[[13]， [14]， [15]， [16]]。研究表明，Fe–Co合金因其独特的D能带电子控制能力，能够优化氧中间体（∗O，∗OOH）的吸附强度，使其成为克服ORR动力学瓶颈的理想材料[[17]， [18]， [19]， [20]。研究人员采用了多种策略来增强铁-辅导剂催化剂的碱性ORR活性。例如，Huang等人[15]使用喷雾热解法锚定铁_0.18科_0.82将合金颗粒放置在掺氮多孔碳中空球体上，在0.1摩尔·L⁻¹Koh。Li等人[8]通过与硫和氮共摻，进一步将Fe–Co催化剂的碱性ORR活性提升至0.855 V，以优化碳基底的电子结构。然而，由于合金颗粒的分散和碳基材的耐腐蚀性，这些材料在中性/酸性介质中的性能仍存在显著差距。因此，开发一种低成本、通用的制备策略仍是关键挑战，该策略能够同时实现FeCo合金的高分散性和碳基底的pH-通用稳定性。
为克服这些局限，我们引入了生物质热解驱动的纳米约束策略，作为设计非贵金属ORR催化剂的新方法。该策略利用了双重生物质来源碳源（过期奶粉和天然气-碳）的协同热解₃N₄）为封装在NCNTs中的FeCo合金纳米颗粒原位生成创造受控环境。生物质热解过程不仅提供了可持续的碳源，还产生还原气体，促进金属前驱体还原和碳纳米管生长。同时，纳米约束效应确保活性位点高度分散，增强结构稳定性，实现pH通用性能。此外，将生物质废弃物作为碳源不仅降低了材料成本，还通过天然有机组分实现杂原子掺杂，为绿色催化提供了有前景的途径[[21]， [22]， [23]]。该方法建立在生物质利用和纳米约束催化的最新进展基础上，为催化剂开发提供了绿色且可扩展的路径。
与先前报道的FeCo/C催化剂相比，本研究通过一步热解双碳源策略，实现了N掺杂碳纳米管包裹FeCo合金的独特结构[[24]， [25]， [26]]。由高温热解产生的气态碳源₃N₄过期奶粉则使得用掺氮碳纳米管原位封装FeCo合金，从而提供卓越的稳定性。同时，纳米约束效应确保活性位点高度分散，赋予制备FeCo@NCNT样品独特的pH适应性和高功率密度优势。电化学测试显示，FeCo@NCNT-2在碱性（0.1摩尔·）中能实现0.83、0.71和0.60伏的半波电位。L⁻¹KOH），酸性（0.5摩尔·L⁻¹H₂所以₄），以及中性（0.1 mol·L⁻¹分别是PBS缓冲液）电解质。组装后的锌空气电池峰值功率密度为169毫瓦·厘米⁻²电流密度为256 mA·cm。⁻².本研究为开发高性能、pH值普遍的非贵金属ORR催化剂提供了新策略，并拓展了利用过期乳制品作为资源的技术路径。

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